2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。　　新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS...

　　持续在世界各地进行修业之旅的小智（松本梨香 配音）、小刚（うえだゆうじ 配音）和小光（豊口めぐみ 配音），历经长途跋涉终于来到了位于山谷丘陵处的目的地阿拉莫斯镇。小镇上耸立着象征时间与空间的时光之塔，新一轮的神奇宝贝竞赛将在塔的下方举行。小智一行走错了路，却由此结识当地的美丽女孩艾丽丝（加藤ローサ 配音）。紧张的战斗与快乐的游玩，却未察觉危险正悄悄逼进。小智遭到噩梦精灵达库莱伊的袭击，虽然达库...

半数居民都拥有特殊能力的街道，咲良田。在负责监视能力者的“管理局”管理下，居民过着和平的生活。“想要消去眼前之人的泪水”、“想要将声音传达给某人”。伴随着这种温柔而又细微的“愿望”，这条街道的能力诞生了。　　拥有能够回想起过去体验过的全部记忆的“记忆保持”能力的浅井惠，以及拥有“最大能够将世界倒带3天”的“重启”能力的春埼美空。她自身也受到“重启”的影响而失去了记忆，但通过与决不会忘记任何事情的惠...

虽然犬冢孝士（高桥广树 配音）出生在武术之家，但他本人却是个绝对反对暴力的人士。某一日，一个粉色头发的可爱少女出现在了他的面前，并且自称是他的……未婚妻？原来，少女名叫九头龙桃子（鹿野优以 配音），由于曾经被孝士出手相救过，所以认定了孝士是世间的第一高手，从而许下了要和他生养世上最强孩子的愿望。桃子的热情奔放让孝士防不胜防，但在打闹之间，孝士也开始在意起了这个奇怪的女孩。　　除了桃子之外，外表柔弱...